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Hier noch zur Bestätigung, auch der Vollständigkeit halber, und falls jemand über ein ähnliches Problem stolpert:
Zu anderem Provider gewechselt (Mobile-Netzwerk blieb sich gleich), neue SIM Karte rein und auf einmal geht, was vorher einfach nicht gehen wollte. Null Probleme mehr mit Verbindungen über WiFi Calling, auf beiden betroffenen Geräten.
Also lag es tatsächlich an UPC respektive deren SIM Karte.